Perhitungan energi penghalang (Barrier Energy) transfer proton molekul tetrazole pada fase gas

INDONESIA:

Transfer proton merupakan proses penting dalam mekanisme konduktivitas proton pada material elektrolit fuel cell, sehingga diperlukan material yang mampu menghantarkan proton dengan baik. Tetrazole merupakan salah satu senyawa heterosiklik yang berpotensi sebagai penghantar proton karena memiliki empat atom nitrogen yang memungkinkan terbentuknya berbagai jalur transfer proton. Namun, penelitian mengenai energi penghalang transfer proton pada molekul tetrazole masih terbatas, khususnya pada fase gas. Penelitian ini bertujuan untuk menentukan konfigurasi pasangan molekul tetrazole dan tetrazole terprotonasi serta menghitung energi penghalang transfer proton pada pasangan molekul. Perhitungan dilakukan secara komputasi menggunakan metode density functional theory dengan fungsional B3LYP dan basis set 6-311++G**, sedangkan jalur transfer proton dan energi penghalang ditentukan menggunakan metode nudged elastic band. Hasil penelitian menunjukkan bahwa Te2 berperan sebagai akseptor proton, sedangkan TeH⁺4 dan TeH⁺2 berperan sebagai donor proton pada pasangan molekul. Stabilitas energi pada molekul donor dan akseptor dijelaskan menggunakan HOMO-LUMO gap energy yang tinggi, serta populasi Boltzmann yang dominan. Pasangan molekul simetris memiliki energi penghalang dengan nilai yang sama dari kedua arah. Sebaliknya, pada pasangan molekul asimetris, energi penghalang dari arah donor lebih rendah dibandingkan dari arah akseptor, sehingga proton lebih mudah berpindah dari sisi donor. Energi penghalang yang lebih rendah diperoleh pada pasangan molekul dengan nilai hydrogen bond energy yang lebih kuat dan jarak donor-akseptor proton yang lebih pendek. Dibandingkan dengan imidazole dan triazole, tetrazole menunjukkan energi penghalang transfer proton yang lebih rendah, sehingga berpotensi dikembangkan sebagai material elektrolit pada sistem fuel cell.

ENGLISH:

Proton transfer is a critical process in the mechanism of proton conductivity in fuel cell electrolyte materials; therefore, materials capable of efficiently conducting protons are required. Tetrazole is a heterocyclic compound with potential as a proton conductor because it contains four nitrogen atoms, which allow for the formation of various proton transfer pathways. However, research on the proton transfer energy barrier in tetrazole molecules remains limited, particularly in the gas phase. This study aims to determine the configuration of tetrazole and protonated tetrazole molecular pairs and to calculate the proton transfer energy barrier for these molecular pairs. The calculations were performed computationally using the density functional theory method with the B3LYP functional and the 6-311++G** basis set, while the proton transfer pathways and barrier energy were determined using the nudged elastic band method. The results of the study show that Te2 acts as a proton acceptor, while TeH⁺4 and TeH⁺2 act as proton donors in the molecular pair. The energy stability of the donor and acceptor molecules is explained by the high HOMO-LUMO gap energy and the dominant Boltzmann population. Symmetric molecular pairs have barrier energies with the same values in both directions. Conversely, in asymmetric molecular pairs, the barrier energy from the donor side is lower than that from the acceptor side, making it easier for protons to move from the donor side. Lower barrier energies are observed in molecular pairs with stronger hydrogen bond energies and shorter donor-acceptor distances. Compared to imidazole and triazole, tetrazole exhibits lower proton transfer barrier energy, making it a promising candidate for development as an electrolyte material in fuel cell systems.

ARABIC:

انتقال البروتون هو عملية مهمة في آلية توصيل البروتون في مواد الإلكتروليت لخلايا الوقود، لذلك هناك حاجة لمواد قادرة على نقل البروتون بشكل جيد. التترازول هو أحد المركبات الحلقية غير المتجانسة التي لديها إمكانية كبيرة كناقِل للبروتون لأنه يحتوي على أربعة ذرات نيتروجين تسمح بتشكيل مسارات متعددة لنقل البروتون. ومع ذلك، لا تزال الأبحاث حول طاقة حاجز نقل البروتون في جزيئات التترازول محدودة، خاصة في المرحلة الغازية. تهدف هذه الدراسة إلى تحديد تكوين زوج جزيئات التترازول والتترازول الممزوج بالبروتون وحساب طاقة عائق نقل البروتون في زوج الجزيئات. تمت الحسابات بشكل حاسوبي باستخدام طريقة نظرية الدالة الكثافية مع الوظيفة B3LYP ومجموعة الأساس 6-311++G**، في حين تم تحديد مسار نقل البروتون وطاقة العائق باستخدام طريقة الحزام المرن المدفوع. أظهرت نتائج البحث أن Te2 يعمل كمتقبل للبروتونات، بينما TeH⁺4 و TeH⁺2 يعملان كمانحين للبروتونات في أزواج الجزيئات. تم تفسير استقرار الطاقة في الجزيئات المانحة والمتقبلة باستخدام فرق طاقة HOMO-LUMO العالي، بالإضافة إلى الغالبية السكانية لبولتزمان. الأزواج الجزيئية المتماثلة لها طاقة حاجز متساوية من كلا الاتجاهين. أما في الأزواج غير المتماثلة، فإن طاقة الحاجز من جهة المانح أقل مقارنةً مع جهة المستقبل، مما يجعل نقل البروتون أسهل من جانب المانح. يتم الحصول على طاقة حاجز أقل في الأزواج الجزيئية التي تمتلك طاقة رابطة هيدروجينية أقوى ومسافة أقصر بين المانح والمستقبل للبروتون. مقارنة بالإيميدازول والترايازول، يظهر التترازول طاقة حاجز أقل لنقل البروتون، مما يجعله مادة واعدة للتطوير كمواد إلكتروليتية في نظام خلايا الوقود